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報告書

3次元線量拡散予測法の確立と$$gamma$$線透過率差を利用した構造体内調査法の開発(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 京都大学*

JAEA-Review 2023-028, 54 Pages, 2024/03

JAEA-Review-2023-028.pdf:3.81MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和4年度に採択された研究課題のうち、「3次元線量拡散予測法の確立と$$gamma$$線透過率差を利用した構造体内調査法の開発」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。我々は核ガンマ線の方向を完全に決定、光学カメラと同じ全単射によるガンマ線画像(線形画像)が測定できる電子飛跡検出型コンプトンカメラ(ETCC)を実現、今年、世界初の銀河拡散ガンマ線の直接観測に成功した。この特徴を生かし平成30年度英知事業に採択された「ガンマ線画像スペクトル分光法による高放射線場環境の画像化による定量的放射能分布解析法」(以下、前研究)では、1F免振棟から炉を含む1km四方を一度に撮像、約100か所のスペクトル測定を一度に実現、空からはスカイシャイン、炉からは662keVガンマ線が明瞭に測定でき、見晴台50$$mu$$Sv/hでも無遮蔽で撮像に成功した。令和3年度には京都大学複合原子力科学研究所の原子炉建屋内の3次元線量測定を実施し、動作中の原子炉からのガンマ線の3次元撮像に成功した。さらに炉壁から放出された微量な$$^{41}$$Arのガンマ線(1290keV)を動画で捉え、放射性物質拡散のガンマ線画像モニタリングが可能であることを実証した。本研究は、前研究の成果を基にサブmSv/h環境での3次元汚染物質飛散検知・予測システムの1F内で使用可能な実用化を行う。またETCCのMeV以上のガンマ線撮像能力を生かし透過性の高い$$^{134}$$Csガンマ線を利用した炉建屋内の3次元透視Cs分布測定法を開発する。

論文

Atomic position and the chemical state of an active Sn dopant for Sn-doped $$beta$$-Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$(001)

Tsai, Y. H.*; 小畠 雅明; 福田 竜生; 谷田 肇; 小林 徹; 山下 良之*

Applied Physics Letters, 124(11), p.112105_1 - 112105_5, 2024/03

Recently, gallium oxide (Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$) has attracted much attention as an ultra-wide bandgap semiconductor with a bandgap of about 5 eV. In order to control device properties, it is important to clarify the chemical state of dopants and doping sites. X-ray absorption near edge structure (XANES) and hard X-ray photoemission spectroscopy were used to investigate the dopant sites and chemical states of Sn in Sn-doped $$beta$$-Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$(001) samples. The results show that the chemical state of the Sn dopant is the Sn$$^{4+}$$ oxidation state and that the bond lengths around the Sn dopant atoms are longer due to the relaxation effect after Sn dopant insertion. Comparison of experimental and simulated XANES spectra indicates that the octahedral Ga substitution site in $$beta$$-Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$(001) is the active site of the Sn dopant.

論文

Impact of the Ce$$4f$$ states in the electronic structure of the intermediate-valence superconductor CeIr$$_3$$

藤森 伸一; 川崎 郁斗; 竹田 幸治; 山上 浩志; 雀部 矩正*; 佐藤 芳樹*; 清水 悠晴*; 仲村 愛*; Maruya, A.*; 本間 佳哉*; et al.

Electronic Structure (Internet), 5(4), p.045009_1 - 045009_7, 2023/11

The electronic structure of the $$f$$-based superconductor $$mathrm{CeIr_3}$$ was studied by photoelectron spectroscopy. The energy distribution of the $$mathrm{Ce}~4f$$ state was revealed by the $$mathrm{Ce}~3d-4f$$ resonant photoelectron spectroscopy. The $$mathrm{Ce}~4f$$ state was mostly distributed in the vicinity of the Fermi energy, suggesting the itinerant character of the $$mathrm{Ce}~4f$$ state. The contribution of the $$mathrm{Ce}~4f$$ state to the density of states (DOS) at the Fermi energy was estimated to be nearly half of that of the$$mathrm{Ir}~5d$$ states, implying that the $$mathrm{Ce}~4f$$ state has aconsiderable contribution to the DOS at the Fermi energy. The $$mathrm{Ce}~3d$$ core-level and $$mathrm{Ce}~3d$$ X-ray absorption spectra were analyzed based on a single-impurity Anderson model. The number of the $$mathrm{Ce}~4f$$ state in the ground state was estimated to be 0.8-0.9, which is much larger than the values obtained in the previous studies (i.e., 0-0.4).

論文

Multipole polaron in the devil's staircase of CeSb

新井 陽介*; 黒田 健太*; 野本 拓也*; Tin, Z. H.*; 櫻木 俊輔*; Bareille, C.*; 明比 俊太朗*; 黒川 輝風*; 木下 雄斗*; Zhang, W.-L.*; et al.

Nature Materials, 21(4), p.410 - 415, 2022/04

 被引用回数:7 パーセンタイル:77.62(Chemistry, Physical)

Low-energy electronic structures of CeSb which shows multiple phase transitions known as devil's staircase were examined by combination of laser angle-resolved photoemission, Raman and neutron scattering spectroscopies. A new type of electron-boson coupling between the mobile electrons and quadrupole CEF-excitations of the 4f orbitals was found. The coupling is exceedingly strong and exhibits anomalous step-like enhancement during the devil's staircase transition, unveiling a new type of quasiparticle, named multipole polaron.

論文

Electronic structure of ThPd$$_2$$Al$$_3$$; Impact of the U $$5f$$ states on the electronic structure of UPd$$_2$$Al$$_3$$

藤森 伸一; 竹田 幸治; 山上 浩志; Posp$'i$$v{s}$il, J.*; 山本 悦嗣; 芳賀 芳範

Physical Review B, 105(11), p.115128_1 - 115128_6, 2022/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

The electronic structure of $$mathrm{ThPd_2Al_3}$$, which is isostructural to the heavy fermion superconductor $$mathrm{UPd_2 Al_3}$$, was investigated by photoelectron spectroscopy. The band structure and Fermi surfaces of $$mathrm{ThPd_2Al_3}$$ were obtained by angle-resolved photoelectron spectroscopy (ARPES), and the results were well-explained by the band-structure calculation based on the local density approximation. The comparison between the ARPES spectra and the band-structure calculation suggests that the Fermi surface of $$mathrm{ThPd_2Al_3}$$ mainly consists of the $$mathrm{Al}~3p$$ and $$mathrm{Th}~6d$$ states with a minor contribution from the $$mathrm{Pd}~4d$$ states. The comparison of the band structures between $$mathrm{ThPd_2Al_3}$$ and $$mathrm{UPd_2Al_3}$$ argues that the $$mathrm{U}~5f$$ states form Fermi surfaces in $$mathrm{UPd_2Al_3}$$ through hybridization with the $$mathrm{Al}~3p$$ state in the $$mathrm{Al}$$ layer, suggesting that the Fermi surface of $$mathrm{UPd_2Al_3}$$ has a strong three-dimensional nature.

論文

Devil's staircase transition of the electronic structures in CeSb

黒田 健太*; 新井 陽介*; Rezaei, N.*; 國定 聡*; 櫻木 俊輔*; Alaei, M.*; 木下 雄斗*; Bareille, C.*; 野口 亮*; 中山 充大*; et al.

Nature Communications (Internet), 11, p.2888_1 - 2888_9, 2020/06

 被引用回数:20 パーセンタイル:75.49(Multidisciplinary Sciences)

Solids with competing interactions often undergo complex phase transitions. Among them, CeSb is the most famous material where a number of the distinct magnetic phases called devil's staircase appear. We observed the electronic structure evolution across the devil's staircase transitions using bulk-sensitive angle-resolved photoemission spectroscopy.

報告書

ガンマ線画像スペクトル分光法による高放射線場環境の画像化による定量的放射能分布解析法(委託研究); 平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉国際共同研究センター; 京都大学*

JAEA-Review 2019-036, 65 Pages, 2020/03

JAEA-Review-2019-036.pdf:4.46MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉国際共同研究センター(CLADS)では、平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度「ガンマ線画像スペクトル分光法による高放射線場環境の画像化による定量的放射能分布解析法」について取りまとめたものである。電子飛跡検出型コンプトンカメラ(ETCC)は、前段にガス増幅型位置検出器を用いて電子の3次元飛跡を測定することにより、従来型のコンプトンカメラの分解能を大幅に向上する技術として、これまで宇宙観測用として開発し医療への応用も進めて来た。本研究では、医療用に開発したETCCをもとに、現場での操作性を重視した軽ETCCを試作し、フィールド試験により実用性を評価する。

論文

Neutron spectrum change with thermal moderator temperature in a compact electron accelerator-driven neutron source and its effects on spectroscopic neutron transmission imaging

石川 裕卓*; 甲斐 哲也; 佐藤 博隆*; 加美山 隆*

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(2), p.221 - 227, 2019/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:31.89(Nuclear Science & Technology)

We simultaneously measured neutron spectra and the temperature of a polyethylene moderator at the Hokkaido University Neutron Source (HUNS) driven by a compact electron accelerator to observe the effect of any temperature change on the reliability of spectroscopic transmission measurement. The ratio of the neutron effective temperature and the moderator temperature was constant in HUNS case, although both increased by 4-5 K within one hour after the start of accelerator-operation. This indicated that the neutron effective temperature was well estimated by the moderator temperature. The effect of the temperature change can be easily avoided by excluding data collection before the moderator warms up. These results suggested that the monitoring of moderator temperature is recommended in such neutron sources with a thermal neutron moderator to guarantee reliability of spectroscopic transmission measurement without sacrifices of cost, simplicity and maintainability.

論文

Chemical states of trace-level strontium adsorbed on layered oxide by XPS and XANES under total reflection condition

馬場 祐治; 下山 巖

Photon Factory Activity Report 2016, 2 Pages, 2017/00

土壌中におけるストロンチウム(Sr)の吸着状態を明らかにするため、層状酸化物(雲母)に吸着した非放射性Srの化学結合状態をX線光電子分光法(XPS)およびX線吸収端微細構造法(XANES)により調べた。放射性Sr-90の原子数は極めて少ないので、超微量のSrの測定を行うため、X線の全反射条件下でXPS, XANESを測定した。全反射XPSでは、1cm$$^{2}$$当たり300ベクレルのSr-90に相当する150ピコグラムまでのSrの測定が可能であった。XPSで測定したSr2p$$_{3/2}$$軌道のエネルギーは、吸着量の減少とともに低エネルギー側にシフトした。またXANESスペクトルにおけるSr2p$$_{3/2}$$ $$rightarrow$$ Sr4d$$^{*}$$共鳴ピークのエネルギーも、吸着量の減少とともに低エネルギー側にシフトした。これらのエネルギーシフトを、点電荷モデルにより解析した結果、Srと雲母表面の化学結合は、極微量になるほどイオン結合性が強くなることを明らかにした。

論文

Hard X-ray photoelectron spectroscopy study for transport behavior of CsI in heating test simulating a BWR severe accident condition; Chemical effects of boron vapors

岡根 哲夫; 小畠 雅明; 佐藤 勇*; 小林 啓介*; 逢坂 正彦; 山上 浩志

Nuclear Engineering and Design, 297, p.251 - 256, 2016/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:19.71(Nuclear Science & Technology)

Transport behavior of CsI in the heating test, which simulated a BWR severe accident, was investigated by hard X-ray photoelectron spectroscopy (HAXPES) with an emphasis on the chemical effect of boron vapors. CsI deposited on metal tube at temperatures ranging from 150$$^{circ}$$C to 750$$^{circ}$$C was reacted with vapor/aerosol B$$_2$$O$$_3$$, and the chemical form of reaction products on the sample surface was examined from the HAXPES spectra of core levels, e.g., Ni 2p, Cs 3d and I 3d levels, and valence band. For the samples at $$sim$$300$$^{circ}$$C, while the chemical form of major product on the sample surface without an exposure to B$$_2$$O$$_3$$ was suggested to be CsI from the HAXPES spectra, an intensity ratio of Cs/I was dramatically reduced at the sample surface after the reaction with B$$_2$$O$$_3$$. The results suggest the possibility of significant decomposition of deposited CsI induced by the chemical reaction with B$$_2$$O$$_3$$ at specific temperatures.

論文

Nuclear structure of elements with $$100 le Z le 109$$ from alpha spectroscopy

浅井 雅人; He${ss}$berger, F. P.*; Lopez-Martens, A.*

Nuclear Physics A, 944, p.308 - 332, 2015/12

 被引用回数:54 パーセンタイル:95.68(Physics, Nuclear)

$$alpha$$崩壊核分光による原子番号100から109までの原子核の核構造研究についてレビューした。$$alpha$$崩壊核分光に関わる分離技術やデジタルエレクトロニクスの利用、$$alpha$$線スペクトルにおけるサム効果などの実験技術や実験手法について詳しく記述した。実験結果や物理の議論については、ここ10年間に最も進展のあった、原子番号が偶数で中性子数151, 153, 155を持つ一連の原子核の核構造の系統性に特に焦点を絞って紹介した。

論文

Interaction between ultra-trace amount of cesium and oxides studied by total-reflection X-ray photoelectron spectroscopy

馬場 祐治; 下山 巖; 平尾 法恵; 和泉 寿範

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 13, p.417 - 421, 2015/09

 被引用回数:1

微量のアルカリ金属元素と酸化物表面の相互作用に関する研究は、不均一触媒, 化学反応促進剤, 高強度電子源の開発などにとって重要なテーマとなっている。また、セシウムと酸化物表面の相互作用を解明することは、粘土鉱物, 土壌などに吸着した放射性セシウムの除去法の開発にとっても重要となっている。そこで本研究では、放射性セシウムの原子数に相当する極微量の非放射性セシウムと二酸化ケイ素, 酸化アルミニウムなど酸化物表面の化学結合状態を、放射光を用いた全反射X線光電子分光法により調べた。その結果、吸着層の厚みが0.01層以上では、吸着量によらずセシウムと酸化物は、ファン・デア・ワールス結合に基づく弱い相互作用で結合していることが分かった。一方、放射性セシウムの原子数に相当する0.002層程度の極微量セシウムになると、セシウムと基板の分極が小さくなり共有結合性が増すことから、この結合状態の変化が放射性セシウムが脱離しにくい原因のひとつであると考えられる。

論文

Observation of deep levels and their hole capture behavior in p-type 4H-SiC epilayers with and without electron irradiation

加藤 正史*; 吉原 一輝*; 市村 正也*; 畑山 智亮*; 大島 武

Japanese Journal of Applied Physics, 53(4S), p.04EP09_1 - 04EP09_5, 2014/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:26.85(Physics, Applied)

Deep levels in p-type hexagonal (4H) silicon carbide (SiC) epilayers irradiated with and without electrons at 160 keV and subsequent annealing at 1000 $$^{circ}$$C were investigated. Current deep level transient spectroscopy (I-DLTS) was applied to investigate deep levels. As a result, Deep levels with activation energies less than 0.35 eV which are located near the valence band were detected. Also, two deep levels (AP1 and AP2) existed in all samples. Other deep levels appeared after the electron irradiation. Since electrons with an energy of 160 keV can knock-on only carbon atoms from the lattice site of SiC, it was concluded that the deep levels observed after irradiation were related to carbon vacancy V$$_{C}$$.

論文

リアルタイム光電子分光によるTi(0001)表面酸化反応の観察

高桑 雄二*; 小川 修一*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿

触媒, 47(5), p.352 - 357, 2005/08

Ti(0001)表面酸化反応を高輝度放射光とHe-I共鳴線を用いた光電子分光でリアルタイムモニタリングした。Ti2pとO1s内殻準位,価電子帯の光電子スペクトルから求めた酸素吸着量,酸化状態,酸化膜厚,電子状態,仕事関数の時間発展から解明した酸素吸着モデルと極薄酸化膜形成過程について解説した。

論文

O 2$$p$$ hole-assisted electronic processes in the Pr$$_{1-x}$$Sr$$_{x}$$MnO$$_{3}$$ (x=0.0, 0.3) system

Ibrahim, K.*; Qian, H. J.*; Wu, X.*; Abbas, M. I.*; Wang, J. O.*; Hong, C. H.*; Su, R.*; Zhong, J.*; Dong, Y. H.*; Wu, Z. Y.*; et al.

Physical Review B, 70(22), p.224433_1 - 224433_9, 2004/12

 被引用回数:29 パーセンタイル:75.08(Materials Science, Multidisciplinary)

プラセオジム,ストロンチウム,マンガン酸化物が巨大磁気抵抗を持つ要因を明らかにするため、二種の組成の酸化物(Pr$$_{1-x}$$Sr$$_{x}$$MnO$$_{3}$$(x=0.0, 0.3))について、酸素K-吸収端のX線吸収スペクトル(XAS)及びO 1$$s$$2$$p$$2$$p$$共鳴オージェ電子スペクトル(AES)を測定した。XAS, AESスペクトル双方の結果から、Pr$$_{1-x}$$Sr$$_{x}$$MnO$$_{3}$$にホールをドープすると、酸素2$$p$$軌道のホールの状態密度が増加することがわかった。これはSr$$^{2+}$$をドープしてMn$$^{4+}$$を増加させるなどのホールドープにより、ホールがMn 3$$d$$軌道の$$e$$$$_{g}$$状態から酸素の2$$p$$軌道に移ることを意味している。これらの結果から、酸素2$$p$$軌道に存在するホールが巨大磁気抵抗などの電子物性を決定する重要な要因であることを明らかにした。

論文

New laser decontamination technique for radioactively contaminated metal surfaces using acid-bearing sodium silicate gel

亀尾 裕; 中島 幹雄; 平林 孝圀*

Journal of Nuclear Science and Technology, 41(9), p.919 - 924, 2004/09

 被引用回数:12 パーセンタイル:61.53(Nuclear Science & Technology)

放射性金属廃棄物に対する新規除染技術として、ケイ酸ナトリウムと酸から調製したゲル除染剤を用いたレーザー除染法について検討した。$$^{60}$$Coトレーサーを塗布した模擬汚染試料及び動力試験炉(JPDR)の一次冷却系統から切り出した実汚染試料に本除染法を適用したところ、2$$sim$$3回の除染で99%以上の放射能($$^{60}$$Co)を除去することができた。除染反応におけるレーザー照射の効果を明らかにするため、腐食生成物層中の酸素及び鉄の化学結合状態をX線光電子分光分析装置で調べた。その結果、ゲル除染剤による腐食生成物層の溶解が、レーザー照射を行うことにより大幅に促進されることがわかった。

論文

Energetic deuterium and helium irradiation effects on chemical structure of CVD diamond

佐々木 政義*; 森本 泰臣*; 木村 宏美*; 高橋 幸司; 坂本 慶司; 今井 剛; 奥野 健二*

Journal of Nuclear Materials, 329-333(Part1), p.899 - 903, 2004/08

核融合炉用ミリ波帯高周波加熱システムのトーラス窓(高周波窓)の窓材として、CVDダイアモンドは標準となっている。トーラス窓は、トリチウム障壁としての役割も担うことから、トリチウムやヘリウム,放射性ダスト環境下にあり、したがって、ダイアモンドの化学構造に対する水素同位体等の影響を解明することは重要である。本研究では、窓と同一グレードのCVDダイアモンド試料($$phi$$=10.0mm, t=0.21mm)を、アルゴンイオンビームスパッタリング(E$$_{b}$$=1keV)による酸素等の不純物除去の後に、重水素及びヘリウムイオンを照射した。照射エネルギーはそれぞれ0.25keV, 0.45keVである。照射サンプルをX線光電子分光(XPS)測定によって調べたところ、C1ピークが低エネルギー側にシフトしていることが観測された。この結果は、ダイアモンドがC-D結合によりアモルファス化したことを示唆している。

論文

リアルタイム光電子分光によるTi(0001)表面酸化反応の「その場」観察

高桑 雄二*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 水野 善之*; 頓田 英樹*; 本間 禎一*

表面科学, 24(8), p.500 - 508, 2003/08

Ti(0001)表面の酸素分子による初期酸化過程の温度依存性を低エネルギー電子回折(LEED)とリアルタイム光電子分光で解析した。LEEDから酸化膜がエピタキシャル成長することが明らかとなった。酸素の光電子分光から酸素の拡散が温度によって促進され、400$$^{circ}$$Cで7nmにもなることが明らかになった。Tiの光電子分光から表面近傍ではTiO$$_{2}$$が主であるが界面ではTiOやTi$$_{2}$$O$$_{3}$$も存在することが明らかになった。

論文

Photoemission spectroscopy of the filled skutterudite compound YbFe$$_{4}$$Sb$$_{12}$$

岡根 哲夫; 藤森 伸一; 間宮 一敏; 岡本 淳; 村松 康司; 藤森 淳; 長本 泰征*; 小柳 剛*

Journal of Physics; Condensed Matter, 15(28), p.S2197 - S2200, 2003/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:31.44(Physics, Condensed Matter)

充填スクッテルダイト化合物$$RT_{4}X_{9}$$ ($$R$$=アルカリ金属, 希土類金属, アクチナイド; $$T$$=Fe, Ru, Os; $$X$$=プニクトゲン: P, As, Sb)は超伝導, 磁気秩序, ヘビー・フェルミオン的性質, 金属絶縁体転移など多様な物性を示すことから興味が持たれている物質である。この中でYbFe$$_{4}$$Sb$$_{12}$$は磁気特性や輸送特性にヘビーフェルミオンあるいは価数揺動的振る舞いが見られる化合物であり、これらの性質はYb原子の価数の不安定性と関連づけられると考えられている。本研究は、励起源として放射光とヘリウム紫外線源とを用いた高分解能光電子分光によりYbFe$$_{4}$$Sb$$_{12}$$の電子状態を調べたものである。実験により得られたスペクトルでは、Yb2価のシグナルにおいてバルク成分と表面成分がはっきり分離されて観測されたが、両者のエネルギー位置の関係は通常のYb化合物と比べて異常なものであることがわかった。

論文

Real-time monitoring of oxidation on the Ti(0001) surface by synchrotron radiation photoelectron spectroscopy and RHEED-AES

高桑 雄二*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 山内 康弘*; 水野 善之*; 頓田 英樹*; 本間 禎一*

Applied Surface Science, 216(1-4), p.395 - 401, 2003/06

 被引用回数:19 パーセンタイル:64.2(Chemistry, Physical)

SPring-8の原研軟X線ビームラインBL23SUに設置した「表面反応分析装置」を用いてTi(0001)表面のO$$_{2}$$分子による酸化素過程を放射光による光電子分光法で実時間その場観察した。また、東北大学において反射高速電子線回折(RHEED)とオージェ電子分光(AES)によっても実時間その場観察を行った。酸素分圧を2$$times$$10$$^{-7}$$ Torrから8$$times$$10$$^{-8}$$Torrの範囲とし、表面温度を473Kまたは673Kとした。光電子分光観察ではTi-2pとO-1s光電子スペクトルの時間発展を観察することで、清浄Ti表面がTiO$$_{2}$$変化する様子が観察された。また、RHEED-AES測定においては反射電子線強度とO-KLLオージェ電子強度が時間に依存した振動構造を示した。これらの実験結果から酸化されたTi(0001)表面の粗さの変化は表面の金属層の消失ばかりでなく、酸化結合状態の変化にも関係していることが明らかとなった。

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